Experimentelle Untersuchung und reaktionskinetische Modellierung der Pyrolyse biogener Feststoffe

• Experimental investigation and reaction kinetic modelling of the pyrolysis of biogenic solids

Pielsticker, Stefan; Kneer, Reinhold (Thesis advisor); Scherer, Viktor (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022

Kurzfassung

Im Rahmen dieser Arbeit wird die Reaktionskinetik von Biomasse während der Pyrolyse experimentell untersucht und modelltechnisch beschrieben. Für die experimentellen Untersuchungen wird ein Wirbelschichtreaktor im Labormaßstab verwendet, der mit einem Fourier-Transform-Infrarotspektrometer gekoppelt ist. Zur Bestimmung der intrinsischen Reaktionsrate werden bei unterschiedlichen Reaktortemperaturen (573-1473 K) einzelne Proben des pulverförmigen Brennstoffs diskontinuierlich in den Reaktor dosiert und die Volumenanteile der gasförmigen Pyrolyseprodukte quantitativ und zeitaufgelöst in der FTIR-Gaszelle ex situ erfasst. Neben unterschiedlichen realen Biomassen werden auch extrahierte Biomassestrukturkomponenten (Zellulose, Hemizellulose, Lignin) als wichtige Modellbrennstoffe untersucht, während fossile Brennstoffe als Referenz dienen. Die gewonnenen experimentellen Daten werden dazu genutzt, zwei empirische Modelle unterschiedlicher Komplexität zu kalibrieren. Weiterhin wird das phänomenologisch basierte Chemical-Percolation-Devolatilization-Modell (CPD) optimiert, für biogene Brennstoffe modifiziert und für die Versuchsrandbedingungen des Wirbelschichtreaktors durch die Implementierung geeigneter Bilanzgleichungen angepasst. Anhand rheinischer Braunkohle als Referenzbrennstoff können die Modelladaptionen des CPD-Modells erfolgreich validiert werden. Die anschließende Analyse der in der Literatur verfügbaren Parametersätze des Bio-CPD-Modells liefert eine Kombination, mit der das zeitabhängige Reaktionsverhalten für Zellulose und Hemizellulose im Wirbelschichtreaktor beschrieben werden kann. Für Lignin wird über eine Sensitivitätsanalyse ein verbesserter Parametersatz abgeleitet. Die Superposition der Einzelkomponenten zur Beschreibung des Pyrolyseverhaltens realer Biomassen zeigt, dass Trends (insbesondere bei den integralen Produkten) gut beschrieben werden können. Der Kinetikprozess selbst hängt jedoch stark von der Interaktion der Komponenten ab. Diese Erkenntnis gilt ebenso für die empirischen Modelle wie auch andere Reaktorkonzepte.